Préparation de nano-catalyseurs métalliques supportés à base d’or Caractérisation physico-chimique et application Catalytique

Abstract

L‟objectif de cette étude comme nous l‟avions défini dans l‟introduction était de préparer et d‟étudier des catalyseurs à base d‟or actifs et sélectifs pour l‟hydrogénation sélective du crotonaldéhyde. Les résultats de la caractérisation montrent que la préparation des catalyseurs monométalliques à base d‟or par DPU semble être la bonne méthode de préparation de ce type de catalyseurs, si l‟on juge par la taille des particules (≤ 6 nm) et l‟intégralité d‟or déposé. Cependant, la préparation des catalyseurs bimétalliques par UPD permet de déposer une fraction d‟un second métal, mais elle est influencée par la nature du support. En effet, l‟utilisation de support de nature réductible ne provoque pratiquement pas de changement de taille des NPs d‟or à cause des fortes interactions qui existent entre le support et les NPs d‟or, et inversement, si le support et non réductible le frittage des particules d‟or sera fréquent. L‟étude de la réactivité des catalyseurs préparé dans l‟hydrogénation sélective du crotonaldéhyde, nous a montré que tous les catalyseurs présentent une conversion supérieur à 50% dé la première heure de la réaction, malgré qu‟on travail à pression atmosphérique, mais la sélectivité en alcool insaturé de ces catalyseurs est très faible. L‟ajout du fer dans le cas de Au-Fe/TiO2 entraine une augmentation de la sélectivité 10 fois plus que le catalyseur monométallique Au/TiO2. Ce n‟est pas le cas de Au-Fe/ZrO2 et Au-Fe/Al2O3 qui ne présentent aucune sélectivité vers la production de l‟alcool allylique. Enfin, le produit principale de tous les réactions est le butanal. Le travail que nous venons de présenter nous a permis d‟avoir certain résultats qui nous compte des aptitudes catalytiques des catalyseurs à base de l‟or et de l‟effet positif que peut lui apporter le fer pour la réaction d‟hydrogénation du crotonaldéhyde. Néanmoins, beaucoup de questions restent en suspend notamment celles qui sont liées au mode de fonctionnement de ces catalyseurs. Nous citons à titre d‟exemple : Quelles sont les interactions métal-support ? et comment évoluent-elles avec le support ? et comment influent-elles sur les aptitudes catalytiques de l‟or ? Dans quels états d‟oxydation l‟or est le plus actif et le plus sélectif ? Où le fer se dépose-t-il par apport à l‟or ? Quelle est l‟influence du mode ‟introduction du fer sur les caractéristiques de l‟or ?